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72886必赢欢迎光临 | PMS及其太阳光活化技术降解水中甲氨蝶呤的动力学与产物风险
发布时间:2023年11月08日 点击数:

        近日,72886必赢欢迎光临水处理技术与水质安全团队冯明宝课题组在环境领域高水平期刊 Water Research 上发表了题为“Degradation of methotrexate by unactivated and solar-activated peroxymonosulfate in water: Moiety-specific reaction kinetics and transformation product-associated risks”的论文。该论文研究了水中PMS直接氧化MTX及其模式分子的反应动力学,以及典型共存组分(如卤素离子、天然有机质和实际废水基质)的影响;探究了太阳光/PMS体系中多种活性自由基对MTX及其模式分子的化学反应性和氧化贡献;识别了PMS和太阳光/PMS体系中MTX的转化产物,并研究其降解机制;利用在线软件预测评估了MTX转化产物的毒性效应。该工作对于揭示MTX在PMS和多活性自由基氧化过程的反应动力学、典型共存组分影响,及基于PMS的水处理工艺中的降解机制具有重要意义。


研究背景

        随着全球癌症人数的增加以及抗癌药的不断使用,目前已在全球水体中广泛检测到甲氨蝶呤(MTX)这一典型抗癌药的存在,其可对不同水生生物造成多种有害影响。基于过一硫酸盐(PMS)的水处理工艺已逐渐从实验室研究发展到中试水处理应用,但对其降解含不同含氮杂环官能团的MTX的反应动力学与机制尚不清楚。


图文摘要


研究成果

        本研究系统评估了PMS和太阳光/PMS在水中去除MTX的反应过程与机制,为了解和开发基于PMS的氧化工艺降解废水中这类微污染物具有重要意义。具体结论如下

        (1)在pH 5.0-9.0时,PMS直接氧化过程对MTX和PMS都表现为一级动力学。测得的二级反应速率常数范围从0.4 M-1 s-1(pH 5.0)到1.3 M-1 s-1(pH 8.0),而在pH 9.0时略微降至1.1 M-1 s-1

        (2)Cl-、Br-和EfOM的存在对PMS氧化MTX没有显著影响。

        (3)MTX及其七种模式分子在直接光解、PMS氧化和自由基反应(·OH, SO4·-, CO3·- 和1O2)中具有不同的反应活性。太阳光/PMS体系中·OH, SO4·-和其他自由基对MTX去除的氧化贡献得到了评估。

        (4)利用高分辨色谱质谱技术对两个反应体系的转化产物进行鉴定,比较了PMS和太阳光/PMS体系中MTX的反应机制。此外,大多数转化产物表现出高持久性、生物累积性和多靶点毒性(如急性毒性、内分泌干扰效应、发育毒性和遗传毒性)。

        (5)太阳光/PMS体系在有效去除市政和医院废水中的MTX方面具有巨大潜力。MTX降解过程的经济分析显示,EE/Ototal的最低值为54.16 kWh m-3 order-1(PMS浓度为296.0 μM)。


研究团队

        论文的通讯作者为冯明宝副教授,第一作者为博士生张圣琪。该研究得到72886必赢欢迎光临校长基金、国家自然科学基金委和厦门市科技局的资助。



文、图 | 张圣琪

责任编辑 | 冯明宝

排版 | 吴晓倩


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